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公开(公告)号：CN119098165A
公开(公告)日：2024-12-10
申请号：CN202411090851.X
申请日：2024-08-09
Applicant: 华东理工大学
Abstract: 一种对TiO2纳米管上的铂位点实施原子级调控并应用于光驱动甲烷干重整的方法本发明提供了一种光驱动甲烷干重整催化材料的制备方法，该方法涉及对TiO2纳米管上的铂位点实施原子级别的精确调控，从而使其在相对温和的条件下将CO2和CH4两种温室气体转化为合成气（H2和CO），为费托合成或制备更高价值化学品提供原料。本发明以碱化处理锐钛矿而得的管状钛酸钠为基底，以二氯四氨合铂为铂源，通过静电吸附法将带正电的铂氨离子与基底钠离子进行离子交换，使铂氨离子嵌入基底；通过在不同气氛下控制煅烧温度和时长，促使钛酸钠转变为TiO2，并有效去除多余配体，同时实现对Pt单原子到Pt亚纳米团簇位点的精确调控。Pt位点与载体之间的电子金属‑载体相互作用诱导了局部电荷重排，促进了CO2和CH4分子在活性位点的定向吸附与活化，在氙灯模拟光照下和聚焦的自然太阳光下均表现出优异的甲烷干重整活性和稳定性。
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公开(公告)号：CN115337933A
公开(公告)日：2022-11-15
申请号：CN202210810419.8
申请日：2022-07-11
Applicant: 华东理工大学
IPC: B01J23/835 , C07C1/02 , C07C9/04
Abstract: 本发明提供了一种具有光催化还原二氧化碳(CO2)性能材料的制备方法，该材料在光催化转化CO2选择性合成甲烷（CH4）体系中可以得到很好的应用。本发明分别以六水合硝酸钴(Co(NO3)2·6H2O)和五水合四氯化锡（SnCl4·5H2O）分别作为钴源和锡源前驱体，将其投加入碳酸铵（(NH4)2CO3）的水溶液中混合均匀，随后进行油浴、干燥、煅烧等步骤即可得到锡掺杂的带有氧空位的四氧化三钴（x‑Sn/Co3O4）杂化材料。本发明所述方法可以简单通过控制投入的SnCl4·5H2O量来控制锡的掺杂量，且锡的掺杂会引入一些氧空位。制备的x‑Sn/Co3O4材料具有较高的CO2捕获能力及电荷分离效率，在气固相光催化还原CO2体系中，表现出优异的光催化转化CO2合成甲烷（CH4）活性、选择性及稳定性。
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公开(公告)号：CN113649040A
公开(公告)日：2021-11-16
申请号：CN202110663725.9
申请日：2021-06-16
Applicant: 华东理工大学
Abstract: 本发明提供了一种具有可见光合成氨性能复合材料的制备方法，该材料在可见光光催化合成氨体系中可以得到很好的应用。本发明以尿素作为前驱体合成氮化碳（CN）材料，以四氯化钛和钛酸异丙酯作为钛源，通过将氮化碳纳米片浸泡于钛源中，随后进行水解、老化、煅烧等步骤即可得到氮化碳‑二氧化钛（CN‑TiO2）异质结材料。本发明所述方法可以简单通过控制对所加氮化碳的量来控制异质结材料中两种组分的比例，且可以通过在惰性气氛下煅烧增加异质结中氧空位的浓度。制备的富含氧空位的氮化碳‑二氧化钛异质结（CN‑OvTiO2）材料具有较高可见光吸收效率、氮气捕获能力及电荷分离效率，在可见光纯水体系中，表现出优异的光催化合成氨活性及稳定性。
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公开(公告)号：CN119140165A
公开(公告)日：2024-12-17
申请号：CN202411281201.3
申请日：2024-09-13
Applicant: 华东理工大学
IPC: B01J31/22 , C10K3/02 , B01J23/755 , B01J23/75 , B01J23/745 , B01J23/72 , B01J37/16 , B01J35/30 , B01J35/39 , C01B32/40
Abstract: 本发明提供了一种具有光催化还原二氧化碳（CO2）性能材料的制备方法，该材料在温和条件下可以将二氧化碳选择性转化为一氧化碳（CO），为制备更高价值化学品提供原料。本发明以六水合氯化镍（NiCl2·6H2O）、六水合硝酸锌（Zn(NO3)2∙6H2O）和二甲基咪唑（C4H6N2）分别作为镍源、锌源，以硼氢化钠(NaBH4)的乙腈溶液(MeCN)作为还原剂，通过NaBH4还原处理法即可制得镍团簇负载的多孔金属有机框架（Ni‑ZIF‑8）材料。本发明所述方法可以简单通过控制投入的NiCl2·6H2O来控制镍的负载量，固定于ZIF‑8上的Ni团簇降低CO2光还原过程中的反应势垒的同时可以抑制析氢反应（HER）的竞争，有利于提高CO2光还原反应的活性。与未改性的ZIF‑8相比，Ni‑ZIF‑8材料具有较高的可见光吸收率、二氧化碳分子的活化能力以及电荷分离效率，在光照条件下表现出优异的光催化转化CO2合成一氧化碳（CO）活性、选择性及稳定性，实现了15.02 mmol g‑1 h‑1的CO产率，电子选择性达94%。
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公开(公告)号：CN115212875B
公开(公告)日：2023-09-01
申请号：CN202210808711.6
申请日：2022-07-10
Applicant: 华东理工大学
Abstract: 本发明提供了一种甲烷干重整光催化材料的制备方法，该材料在温和条件下可以将二氧化碳和甲烷两种温室气体转化为合成气（H2和CO），为费托合成或制备更高价值化学品提供原料。本发明以三氯化钌、钛酸异丙酯和正硅酸四乙酯分别作为钌源、钛源和硅源，以聚苯乙烯小球和P123小球分别作为硬模板和软模板，通过溶剂挥发自组装法即可制得单原子钌掺杂的多孔二氧化钛‑二氧化硅（Ru‑TS）材料。固定于二氧化钛晶格中的钌单原子在定域电子的同时可以提升邻位钛原子的酸度，有利于二氧化碳和甲烷分子的高效吸附。与未改性的二氧化钛相比，Ru‑TS材料具有较高的可见光吸收率、二氧化碳和甲烷分子的活化能力以及电荷分离效率，在光照条件下表现出优异的甲烷干重整活性和稳定性。
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Patent Agency Ranking
公开(公告)号：CN119076039A
公开(公告)日：2024-12-06
申请号：CN202411287023.5
申请日：2024-09-13
Applicant: 华东理工大学
Abstract: 一种高效光催化甲烷干重整的钌团簇修饰氧化钛包覆氮化钛材料的制备方法本发明提供了一种甲烷干重整光催化材料的制备方法，该材料在温和条件下可以将二氧化碳和甲烷两种温室气体转化为合成气(H2和CO)，为费托合成或制备更高价值化学品提供原料。本发明以氯化钌、商品化氮化钛作为原料，通过空气氧化将商品化氮化钛表面部分氧化成氮化钛，制得氧化钛包覆的氮化钛材料(TiN@TiO2)，随后使用光沉积法将Ru团簇负载在氧化钛包覆的氮化钛材料(TiN@TiO2)上，即可制得Ru团簇修饰氧化钛包覆氮化钛材料(TiN@TiO2‑Ru)。氧化钛包覆层以及钌团簇修饰，有利于增强二氧化碳和甲烷分子的高效吸附，与未改性的氮化钛相比，TiN@TiO2‑Ru材料具有更好的二氧化碳和甲烷分子的活化能力以及电荷分离效率，在光照条件下表现出优异的甲烷干重整活性和稳定性。
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公开(公告)号：CN115337933B
公开(公告)日：2024-03-22
申请号：CN202210810419.8
申请日：2022-07-11
Applicant: 华东理工大学
IPC: B01J23/835 , C07C1/02 , C07C9/04
Abstract: 本发明提供了一种具有光催化还原二氧化碳(CO2)性能材料的制备方法，该材料在光催化转化CO2选择性合成甲烷（CH4）体系中可以得到很好的应用。本发明分别以六水合硝酸钴(Co(NO3)2·6H2O)和五水合四氯化锡（SnCl4·5H2O）分别作为钴源和锡源前驱体，将其投加入碳酸铵（(NH4)2CO3）的水溶液中混合均匀，随后进行油浴、干燥、煅烧等步骤即可得到锡掺杂的带有氧空位的四氧化三钴（x‑Sn/Co3O4）杂化材料。本发明所述方法可以简单通过控制投入的SnCl4·5H2O量来控制锡的掺杂量，且锡的掺杂会引入一些氧空位。制备的x‑Sn/Co3O4材料具有较高的CO2捕获能力及电荷分离效率，在气固相光催化还原CO2体系中，表现出优异的光催化转化CO2合成甲烷（CH4）活性、选择性及稳定性。
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公开(公告)号：CN115555040A
公开(公告)日：2023-01-03
申请号：CN202211025961.9
申请日：2022-08-25
Applicant: 华东理工大学
IPC: B01J27/24 , C07C1/12 , C07C9/04 , C01B21/082
Abstract: 本发明提供了一种在光催化还原二氧化碳(CO2)过程中具有甲烷（CH4）高选择性材料的制备方法，该材料在光催化转化CO2选择性合成甲烷（CH4）体系中可以得到很好的应用。本发明以三聚氰胺作为原料，在550 oC下煅烧得到非晶相的石墨相氮化碳（g‑CN），再通过高温煅烧非晶相的块状g‑CN制备了缺氮晶体g‑CN。许多论文报道了通过改变温度调谐N缺陷和结晶度，但目前报道的最高温度是650 oC。本文通过调节坩埚内空气含量，制备了750 oC下的样品。得到的晶相g‑CN为破碎的直径为微米级的纳米片，形成的小尺寸g‑CN纳米片和增强的结晶度减小了电子的迁移距离。光生电子倾向于迁移和聚集在纳米片的边缘，导致边缘N缺陷处的电子密度较高。N缺陷诱导的MS势能有利于CH4的生成，而不是CO的生成。本发明所述方法可以简单通过控制煅烧温度和煅烧过程中的空气含量来控制g‑CN的结晶程度以及N缺陷的浓度。制备的缺氮晶相g‑CN材料在气固相光催化还原CO2体系中，表现出优异的光催化转化CO2合成甲烷（CH4）活性、选择性及稳定性。
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公开(公告)号：CN115364845A
公开(公告)日：2022-11-22
申请号：CN202211025387.7
申请日：2022-08-25
Applicant: 华东理工大学
Abstract: 本发明提供了一种在光催化甲烷无氧偶联中具有可控受阻路易斯酸碱对的混晶五氧化二铌材料的制备方法，该方法可以在较低的温度条件下促进五氧化二铌材料相变，并以此控制其表面的受阻路易斯酸碱对浓度，最终得到具有高光催化甲烷无氧偶联活性的材料。本发明以五氧化二铌（Nb2O5）为原料，与硼氢化钠研磨混合后在600℃下煅烧得到混合晶相的五氧化二铌（T/M‑Nb2O5）。许多文献报道通过1000℃及以上的高温可以将正交晶相五氧化二铌（T‑Nb2O5）完全转化为单斜相五氧化二铌（M‑Nb2O5）。本文通过硼氢化钠热还原的方法，降低了Nb2O5开始相变的温度，在600℃下得到正交相和单斜相混合的五氧化二铌。因相变而产生的扭曲晶体结构可以提供大量缺陷和氧空位，样品因此由白色转变为黑色，大大提高了对可见光的吸收。硼氢化钠的引入使样品保留了表面羟基，与邻近的氧空位组合形成了表面受阻路易斯酸碱对（FLPs），增强了材料对甲烷中碳氢键的极化及断裂。本发明所述的方法可以简单的通过引入硼氢化钠来促进Nb2O5的相变，通过热还原的温度来控制相变的转化程度及材料中FLPs的浓度。制备的T/M‑Nb2O5材料在气固相光催化甲烷无氧偶联中，表现出优异的甲烷转化活性以及稳定性。
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公开(公告)号：CN115212875A
公开(公告)日：2022-10-21
申请号：CN202210808711.6
申请日：2022-07-10
Applicant: 华东理工大学
Abstract: 一种高效光催化甲烷干重整的单原子钌掺杂‑多孔钛硅材料的制备方法。本发明提供了一种甲烷干重整光催化材料的制备方法，该材料在温和条件下可以将二氧化碳和甲烷两种温室气体转化为合成气（H2和CO），为费托合成或制备更高价值化学品提供原料。本发明以三氯化钌、钛酸异丙酯和正硅酸四乙酯分别作为钌源、钛源和硅源，以聚苯乙烯小球和P123小球分别作为硬模板和软模板，通过溶剂挥发自组装法即可制得单原子钌掺杂的多孔二氧化钛‑二氧化硅（Ru‑TS）材料。固定于二氧化钛晶格中的钌单原子在定域电子的同时可以提升邻位钛原子的酸度，有利于二氧化碳和甲烷分子的高效吸附。与未改性的二氧化钛相比，Ru‑TS材料具有较高的可见光吸收率、二氧化碳和甲烷分子的活化能力以及电荷分离效率，在光照条件下表现出优异的甲烷干重整活性和稳定性。
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