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公开(公告)号：CN115364845A
公开(公告)日：2022-11-22
申请号：CN202211025387.7
申请日：2022-08-25
Applicant: 华东理工大学
Abstract: 本发明提供了一种在光催化甲烷无氧偶联中具有可控受阻路易斯酸碱对的混晶五氧化二铌材料的制备方法，该方法可以在较低的温度条件下促进五氧化二铌材料相变，并以此控制其表面的受阻路易斯酸碱对浓度，最终得到具有高光催化甲烷无氧偶联活性的材料。本发明以五氧化二铌（Nb2O5）为原料，与硼氢化钠研磨混合后在600℃下煅烧得到混合晶相的五氧化二铌（T/M‑Nb2O5）。许多文献报道通过1000℃及以上的高温可以将正交晶相五氧化二铌（T‑Nb2O5）完全转化为单斜相五氧化二铌（M‑Nb2O5）。本文通过硼氢化钠热还原的方法，降低了Nb2O5开始相变的温度，在600℃下得到正交相和单斜相混合的五氧化二铌。因相变而产生的扭曲晶体结构可以提供大量缺陷和氧空位，样品因此由白色转变为黑色，大大提高了对可见光的吸收。硼氢化钠的引入使样品保留了表面羟基，与邻近的氧空位组合形成了表面受阻路易斯酸碱对（FLPs），增强了材料对甲烷中碳氢键的极化及断裂。本发明所述的方法可以简单的通过引入硼氢化钠来促进Nb2O5的相变，通过热还原的温度来控制相变的转化程度及材料中FLPs的浓度。制备的T/M‑Nb2O5材料在气固相光催化甲烷无氧偶联中，表现出优异的甲烷转化活性以及稳定性。
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公开(公告)号：CN119056436A
公开(公告)日：2024-12-03
申请号：CN202411285459.0
申请日：2024-09-13
Applicant: 华东理工大学
Abstract: 本发明提供了一种在光催化乙烷氧化为乙醇中具有慢光效应的复合催化剂的制备方法。将乙烷光催化选择性转化为增值化学品是挑战巨大。该材料在温和条件下可以将乙烷选择性转化为乙醇，实现化学品增值。本发明采用硬模板法，通过合成的聚苯乙烯（PS）蛋白石作为硬模板以产生大孔。首先通过前驱体混合之后，在353K温度下烘干得到通过控制水/乙醇比例实现不同大小的蛋白石阵列，其次使用蒸发诱导自组装法合成了分级有序的一系列的TiO2‑SiO2（TS）反蛋白石。本发明通过控制模板蛋白石大小来调节大孔催化剂的光子带隙，通过慢光效应，实现光‑物质的相互作用增强从而提高光催化的乙烷氧化为乙醇的活性。在光照条件下表现出优异的光催化乙烷氧化为乙醇活性、选择性及稳定性，实现了975.77μmol gcat‑1h‑1乙醇产率，选择性达73.7%。同时在四个循环后仍然保持着良好的活性，证明其优异的稳定性。
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公开(公告)号：CN119140165A
公开(公告)日：2024-12-17
申请号：CN202411281201.3
申请日：2024-09-13
Applicant: 华东理工大学
IPC: B01J31/22 , C10K3/02 , B01J23/755 , B01J23/75 , B01J23/745 , B01J23/72 , B01J37/16 , B01J35/30 , B01J35/39 , C01B32/40
Abstract: 本发明提供了一种具有光催化还原二氧化碳（CO2）性能材料的制备方法，该材料在温和条件下可以将二氧化碳选择性转化为一氧化碳（CO），为制备更高价值化学品提供原料。本发明以六水合氯化镍（NiCl2·6H2O）、六水合硝酸锌（Zn(NO3)2∙6H2O）和二甲基咪唑（C4H6N2）分别作为镍源、锌源，以硼氢化钠(NaBH4)的乙腈溶液(MeCN)作为还原剂，通过NaBH4还原处理法即可制得镍团簇负载的多孔金属有机框架（Ni‑ZIF‑8）材料。本发明所述方法可以简单通过控制投入的NiCl2·6H2O来控制镍的负载量，固定于ZIF‑8上的Ni团簇降低CO2光还原过程中的反应势垒的同时可以抑制析氢反应（HER）的竞争，有利于提高CO2光还原反应的活性。与未改性的ZIF‑8相比，Ni‑ZIF‑8材料具有较高的可见光吸收率、二氧化碳分子的活化能力以及电荷分离效率，在光照条件下表现出优异的光催化转化CO2合成一氧化碳（CO）活性、选择性及稳定性，实现了15.02 mmol g‑1 h‑1的CO产率，电子选择性达94%。
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