公开(公告)号：CN115364845A

公开(公告)日：2022-11-22

申请号：CN202211025387.7

申请日：2022-08-25

Applicant: 华东理工大学

Inventor： 张金龙 ,  王灵芝 ,  陈子钰 ,  叶宇韬 ,  冯晓翼 ,  朱雨 ,  韩晓微 ,  吴仕群

IPC: B01J23/20 ,  C01G33/00 ,  C07C2/76 ,  C07C9/06

Abstract: 本发明提供了一种在光催化甲烷无氧偶联中具有可控受阻路易斯酸碱对的混晶五氧化二铌材料的制备方法，该方法可以在较低的温度条件下促进五氧化二铌材料相变，并以此控制其表面的受阻路易斯酸碱对浓度，最终得到具有高光催化甲烷无氧偶联活性的材料。本发明以五氧化二铌（Nb2O5）为原料，与硼氢化钠研磨混合后在600℃下煅烧得到混合晶相的五氧化二铌（T/M‑Nb2O5）。许多文献报道通过1000℃及以上的高温可以将正交晶相五氧化二铌（T‑Nb2O5）完全转化为单斜相五氧化二铌（M‑Nb2O5）。本文通过硼氢化钠热还原的方法，降低了Nb2O5开始相变的温度，在600℃下得到正交相和单斜相混合的五氧化二铌。因相变而产生的扭曲晶体结构可以提供大量缺陷和氧空位，样品因此由白色转变为黑色，大大提高了对可见光的吸收。硼氢化钠的引入使样品保留了表面羟基，与邻近的氧空位组合形成了表面受阻路易斯酸碱对（FLPs），增强了材料对甲烷中碳氢键的极化及断裂。本发明所述的方法可以简单的通过引入硼氢化钠来促进Nb2O5的相变，通过热还原的温度来控制相变的转化程度及材料中FLPs的浓度。制备的T/M‑Nb2O5材料在气固相光催化甲烷无氧偶联中，表现出优异的甲烷转化活性以及稳定性。