甲烷直接合成芳烃的沸石催化剂及其制备方法

    公开(公告)号:CN1136984C

    公开(公告)日:2004-02-04

    申请号:CN01138890.0

    申请日:2001-12-20

    Applicant: 吉林大学

    Abstract: 本发明属甲烷直接合成芳烃的沸石催化剂及其制备方法。基本化学组成为:aA/Hn[AlnSiyOz],式中,A为活性组分,主要是Mo的化合物;[AlnSiyOz]代表MCM-49沸石骨架;a为活性组分与沸石骨架的质量百分比,a=1~15;y/n=10~30。制备方法经历合成沸石骨架-担载活性组分—成型的过程。合成沸石骨架是先采用水热晶化法合成沸石原粉,经焙烧和离子交换转变为氢型沸石;通过浸渍等方法担载活性组分;最后焙烧直接成型或添加粘和剂成型。该催化剂用于甲烷在无氧条件下直接合成芳烃,在650~750℃下,最高转化率为14.5%,苯最高选择性为90%,该催化剂寿命可达以HZSM-5为载体的催化剂4~10倍,稳定性也大大提高。

    具有强酸位的立方介孔硅铝分子筛的制备方法

    公开(公告)号:CN1386703A

    公开(公告)日:2002-12-25

    申请号:CN02109529.9

    申请日:2002-04-20

    Applicant: 吉林大学

    Abstract: 本发明属于具有强酸位的立方介孔硅铝分子筛材料的制备方法。物料包括铝源、硅源、模板剂、表面活性剂、水,还包括盐酸。总物料的摩尔比为SiO2∶aAl2O3∶bTEAOH∶(0.13~0.28)CTAB∶cHCl∶dH2O,a=0~0.04;b=0.4~0.6;c=0.1~0.4;d=32~36。第一步晶化是在130~140℃晶化20~120h,制得Beta沸石结构单元体前驱体。第二步晶化是将表面活性剂和HCl溶于40~60℃的水中,在搅拌下滴加入前驱体中,制得原粉。制备氢型样品就是焙烧和离子交换的过程。本发明用较低浓度的表面活性剂,既能合成立方又能合成六方介孔分子筛材料;合成的立方有序介孔分子筛材料是中孔径强酸位的催化材料,水热稳定性好,催化活性高,具有较好的应用前景。

    纳米晶体分子筛及其制备方法

    公开(公告)号:CN1397495A

    公开(公告)日:2003-02-19

    申请号:CN02132508.1

    申请日:2002-06-28

    Applicant: 吉林大学

    Abstract: 本发明涉及一种纳米级的MCM-22分子筛及其制备方法,分子筛结构为MWW拓扑骨架结构,晶体为直径50~900nm、厚度为20~200nm的片状六方单晶。本发明的纳米级分子筛的制备方法是:所用原料包括硅源、铝源、碱、模板剂和水,采用水热合成方法,工艺过程是首先将硅源、铝源、碱、模板剂和水按摩尔比计:SiO2/Al2O3=20~100;OH-/SiO2=0.05~1.0;R/SiO2=0.07~3.0;H2O/SiO2=10~50的比例混合,其中R为模板剂,可以是六亚甲基亚胺,将该混合物在150~200℃条件下,晶化时间为12~240小时后取出,经水洗、干燥得MCM-22分子筛。本发明的方法具有合成方法简便,晶化时间短,原料利用率高、单位质量原料产出高、Si/Al与投料相近和得到的晶体为纳米级高结晶度分子筛的特点。

    纳米级分子筛及其合成方法

    公开(公告)号:CN1397494A

    公开(公告)日:2003-02-19

    申请号:CN02132507.3

    申请日:2002-06-28

    Applicant: 吉林大学

    Abstract: 本发明涉及一种纳米级的MCM-49分子筛及其合成方法,分子筛结构为MWW拓扑骨架结构,晶体为直径50~900nm、厚度为20~200nm的片状六方单晶。本发明的纳米级分子筛的合成方法是:所用原料包括硅源、铝源、碱、模板剂和水,采用水热合成方法,工艺过程是首先将硅源、铝源、碱、模板剂和水按摩尔比计:SiO2/Al2O3=10~35;OH-/SiO2=0.05~1.0;R/SiO2=0.07~3.0;H2O/SiO2=10~50的比例混合,其中R为模板剂,可以是六亚甲基亚胺,将该混合物在140~200℃条件下,晶化时间为12~240小时后取出,经水洗、干燥得MCM-49分子筛。本方法具有合成简便,晶化时间短,原料利用率高、单位质量原料产出高、Si/Al与投料相近和得到的晶体为纳米级高结晶度分子筛的特点。

    公斤级纳米分子筛MCM-56的合成方法及除模板剂方法

    公开(公告)号:CN101164885A

    公开(公告)日:2008-04-23

    申请号:CN200710056108.2

    申请日:2007-09-26

    Applicant: 吉林大学

    Abstract: 本发明的公斤级纳米分子筛MCM-56的合成方法及除模板剂方法属于催化化学的技术领域。将硅源、铝源、碱、模板剂和水按比率混合,在80~200℃条件下,晶化时间为5~240小时后取出,经水洗、干燥得MCM-56分子筛,晶化是在30L反应罐绕水平中心轴转动条件下进行的,转动速度5~40转每分钟。采用双氧水氧化除模板剂。本发明原料混合物中水量和模板剂用量较低,原料粘稠,有利于分子筛晶核的大量形成,但反应罐能使原料均匀受热,使产品晶相均一;避免了高温焙烧除模板剂,尽可能保持了骨架的原有结构;公斤级纳米分子筛MCM-56的合成方法适合于工业企业的生产。

    纳米级分子筛及其合成方法

    公开(公告)号:CN1191198C

    公开(公告)日:2005-03-02

    申请号:CN02132507.3

    申请日:2002-06-28

    Applicant: 吉林大学

    Abstract: 本发明涉及一种纳米级的MCM-49分子筛及其合成方法,分子筛结构为MWW拓扑骨架结构,晶体为直径50~900nm、厚度为20~200nm的片状六方单晶。本发明的纳米级分子筛的合成方法是:所用原料包括硅源、铝源、碱、模板剂和水,采用水热合成方法,工艺过程是首先将硅源、铝源、碱、模板剂和水按摩尔比计:SiO2/Al2O3=10~35;OH-/SiO2=0.05~1.0;R/SiO2=0.07~3.0;H2O/SiO2=10~50的比例混合,其中R为模板剂,可以是六亚甲基亚胺,将该混合物在140~200℃条件下,晶化时间为12~240小时后取出,经水洗、干燥得MCM-49分子筛。本方法具有合成简便,晶化时间短,原料利用率高、单位质量原料产出高、Si/Al与投料相近和得到的晶体为纳米级高结晶度分子筛的特点。

    纳米晶体分子筛及其制备方法

    公开(公告)号:CN1179881C

    公开(公告)日:2004-12-15

    申请号:CN02132508.1

    申请日:2002-06-28

    Applicant: 吉林大学

    Abstract: 本发明涉及一种纳米级的MCM-22分子筛及其制备方法,分子筛结构为MWW拓扑骨架结构,晶体为直径50~900nm、厚度为20~200nm的片状六方单晶。本发明的纳米级分子筛的制备方法是:所用原料包括硅源、铝源、碱、模板剂和水,采用水热合成方法,工艺过程是首先将硅源、铝源、碱、模板剂和水按摩尔比计:SiO2/Al2O3=20~100;OH-/SiO2=0.05~1.0;R/SiO2=0.07~3.0;H2O/SiO2=10~50的比例混合,其中R为模板剂,可以是六亚甲基亚胺,将该混合物在150~200℃条件下,晶化时间为12~240小时后取出,经水洗、干燥得MCM-22分子筛。本发明的方法具有合成方法简便,晶化时间短,原料利用率高、单位质量原料产出高、Si/Al与投料相近和得到的晶体为纳米级高结晶度分子筛的特点。

    具有强酸位的立方介孔硅铝分子筛的制备方法

    公开(公告)号:CN1151067C

    公开(公告)日:2004-05-26

    申请号:CN02109529.9

    申请日:2002-04-20

    Applicant: 吉林大学

    Abstract: 本发明属于具有强酸位的立方介孔硅铝分子筛材料的制备方法。物料包括铝源、硅源、模板剂、表面活性剂、水,还包括盐酸。总物料的摩尔比为SiO2∶a Al2O3∶bTEAOH∶(0.13~0.28)CTAB∶c HCl∶d H2O,a=0~0.04;b=0.4~0.6;c=0.1~0.4;d=32~36。第一步晶化是在130~140℃晶化20~120h,制得Beta沸石结构单元体前驱体。第二步晶化是将表面活性剂和HCl溶于40~60℃的水中,在搅拌下滴加入前驱体中,制得原粉。制备氢型样品就是焙烧和离子交换的过程。本发明用较低浓度的表面活性剂,既能合成立方又能合成六方介孔分子筛材料;合成的立方有序介孔分子筛材料是中孔径强酸位的催化材料,水热稳定性好,催化活性高,具有较好的应用前景。

    甲烷直接合成芳烃的沸石催化剂及其制备方法

    公开(公告)号:CN1362287A

    公开(公告)日:2002-08-07

    申请号:CN01138890.0

    申请日:2001-12-20

    Applicant: 吉林大学

    Abstract: 本发明属甲烷直接合成芳烃的沸石催化剂及其制备方法。基本化学组成为:aA/Hn[AlnSiyOz],式中,A为活性组分,主要是Mo的化合物;[AlnSiyOz]代表MCM-49沸石骨架;a为活性组分与沸石骨架的质量百分比,a=1~15;y/n=10~30。制备方法经历合成沸石骨架—担载活性组分—成型的过程。合成沸石骨架是先采用水热晶化法合成沸石原粉,经焙烧和离子交换转变为氢型沸石;通过浸渍等方法担载活性组分;最后焙烧直接成型或添加粘和剂成型。该催化剂用于甲烷在无氧条件下直接合成芳烃,在650~750℃下,最高转化率为14.5%,苯最高选择性为90%,该催化剂寿命可达以HZSM-5为载体的催化剂4~10倍,稳定性也大大提高。

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