公开(公告)号：CN114582431A

公开(公告)日：2022-06-03

申请号：CN202210256644.1

申请日：2022-03-16

Applicant: 内蒙古工业大学

Inventor： 程琳 ,  冯春梅 ,  时晓敏 ,  张子春 ,  努娜

IPC: G16C10/00 ,  G16C20/10 ,  G16C20/30 ,  G06F30/20 ,  G06F119/02

Abstract: 本发明涉及(bipy)CuII‑TEMPO/有机碱催化体系催化氧化的反应机理研究分析方法，包括：(1)构建催化剂活性中心结构的计算模型；(2)设计反应路径：(a)构建Cα‑H键断裂的中间体和过渡态；(b)构建O‑H键断裂的中间体和过渡态；(c)构建OO‑H键生成的中间体和过渡态；(d)构建H2O2生成的中间体和过渡态；(3)分析反应路径和机理；(4)TOF计算。通过DFT密度泛函方法对两种碱源DBU/NMI的(bipy)CuII‑TEMPO催化体系催化氧化醇成醛的反应机理进行了充分研究。在碱源DBU的(bipy)CuII‑TEMPO催化体系中，研究了单核反应机理PathA及双核反应机理PathB‑I和PathB‑II。在碱源NMI的(bipy)CuII‑TEMPO催化体系中，设计出类似的单核反应机理PathC及双核反应机理PathD‑I和PathD‑II。本发明为反应过程提供有用的见解，并为设计出新型的高效的催化剂提供理论基础。

公开(公告)号：CN114582431B

公开(公告)日：2023-03-17

申请号：CN202210256644.1

申请日：2022-03-16

Applicant: 内蒙古工业大学

Inventor： 程琳 ,  冯春梅 ,  时晓敏 ,  张子春 ,  努娜

IPC: G16C10/00 ,  G16C20/10 ,  G16C20/30 ,  G06F30/20 ,  G06F119/02

Abstract: 本发明涉及(bipy)CuII‑TEMPO/有机碱催化体系催化氧化的反应机理研究分析方法，包括：(1)构建催化剂活性中心结构的计算模型；(2)设计反应路径：(a)构建Cα‑H键断裂的中间体和过渡态；(b)构建O‑H键断裂的中间体和过渡态；(c)构建OO‑H键生成的中间体和过渡态；(d)构建H2O2生成的中间体和过渡态；(3)分析反应路径和机理；(4)TOF计算。通过DFT密度泛函方法对两种碱源DBU/NMI的(bipy)CuII‑TEMPO催化体系催化氧化醇成醛的反应机理进行了充分研究。在碱源DBU的(bipy)CuII‑TEMPO催化体系中，研究了单核反应机理PathA及双核反应机理PathB‑I和PathB‑II。在碱源NMI的(bipy)CuII‑TEMPO催化体系中，设计出类似的单核反应机理PathC及双核反应机理PathD‑I和PathD‑II。本发明为反应过程提供有用的见解，并为设计出新型的高效的催化剂提供理论基础。