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公开(公告)号:CN114247464B
公开(公告)日:2023-07-04
申请号:CN202011019422.5
申请日:2020-09-24
Applicant: 中国科学院大连化学物理研究所
Abstract: 戊酸酯是一种新型的生物质基液体燃料分子。本发明提供了一种用于生物质平台分子γ‑戊内酯加氢制备戊酸酯的镍/稀土分子筛催化剂,以经稀土元素离子交换过的分子筛为载体,并担载金属镍构成镍/稀土分子筛双功能催化剂,通过金属位点和分子筛酸性位点协同作用,在γ‑戊内酯加氢制备戊酸酯的反应中可以实现戊酸酯>90%的摩尔收率,选择性>99%;同时,由于稀土元素对分子筛骨架结构的稳定,催化剂可以连续稳定使用>600h而不失活。
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公开(公告)号:CN110117266B
公开(公告)日:2022-05-31
申请号:CN201810117476.1
申请日:2018-02-06
Applicant: 中国科学院大连化学物理研究所
IPC: C07D307/33 , B01J29/12 , B01J29/44 , B01J29/14 , B01J23/46 , B01J23/652 , C10L1/02
Abstract: 本发明提供了一种由生物质平台分子制备γ‑戊內酯、戊酸及戊酸酯的方法。该方法以乙酰丙酸酯为反应原料制备γ‑戊內酯,以γ‑戊內酯或乙酰丙酸酯为原料制备戊酸及戊酸酯,实现乙酰丙酸酯制备γ‑戊内酯、γ‑戊内酯加氢制备戊酸及戊酸酯、或者乙酰丙酸酯高效、高选择性、高产率一步制备戊酸及戊酸酯过程。戊酸酯类化合物可以作为生物燃油,与现有的燃油体系良好兼容,利用本发明所提供的反应制备戊酸及戊酸酯,具有原料为生物质资源,原子经济性等显著优点。同时,与其他以乙酰丙酸为原料制备戊酸及戊酸酯的技术相比,本方法具有反应过程简单,目标产物产率高,反应条件和介质温和,催化剂制备过程简易且催化剂稳定的特点。
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公开(公告)号:CN114247464A
公开(公告)日:2022-03-29
申请号:CN202011019422.5
申请日:2020-09-24
Applicant: 中国科学院大连化学物理研究所
Abstract: 戊酸酯是一种新型的生物质基液体燃料分子。本发明提供了一种用于生物质平台分子γ‑戊内酯加氢制备戊酸酯的镍/稀土分子筛催化剂,以经稀土元素离子交换过的分子筛为载体,并担载金属镍构成镍/稀土分子筛双功能催化剂,通过金属位点和分子筛酸性位点协同作用,在γ‑戊内酯加氢制备戊酸酯的反应中可以实现戊酸酯>90%的摩尔收率,选择性>99%;同时,由于稀土元素对分子筛骨架结构的稳定,催化剂可以连续稳定使用>600h而不失活。
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公开(公告)号:CN113797965A
公开(公告)日:2021-12-17
申请号:CN202010555743.0
申请日:2020-06-17
Applicant: 中国科学院大连化学物理研究所
Abstract: 本发明提出一种分子筛晶体内封装高分散铜纳米颗粒的Cu@TS‑1催化剂的制备方法,首先在去离子水中加入硅源、模板剂、钛源和多元醇得到TS‑1分子筛前体,将铜盐和有机胺溶于去离子水得到铜金属前驱体,两者充分溶解后再混合均匀,经过晶化、高温焙烧和还原后得到封装铜纳米颗粒的TS‑1分子筛,即Cu@TS‑1。本发明采用四乙烯五胺与铜离子反应得到铜胺络合物,避免生成颗粒较大的氢氧化铜沉淀,并在晶化过程中将铜封装进入晶体内部,所得纳米颗粒尺寸在1.9纳米左右,高度分散在分子筛中,且一价铜比例明显多于零价铜。该制备方法简单易行,为制备精细铜‑分子筛催化剂提供了一种新的合成策略,具有较高的工业利用价值。
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公开(公告)号:CN112774670A
公开(公告)日:2021-05-11
申请号:CN201911089258.2
申请日:2019-11-08
Applicant: 中国科学院大连化学物理研究所
IPC: B01J23/46 , C07C209/36 , C07C211/52
Abstract: 本发明提供一种铑单原子催化剂在间氯硝基苯选择性加氢制备间氯苯胺反应中的应用,其可实现在温和条件下,转化率和间氯苯胺选择性均可高达99%以上。所述催化剂由MOF为前体的载体和负载在载体上的活性组分组成,活性组分为贵金属铑。所述反应体系简单,反应条件温和,催化剂与溶剂易分离易回收。本发明提供的铑单原子催化剂结构新颖,金属在载体上分散均匀,应用于间氯硝基苯选择性加氢制备间氯苯胺反应具有较高的反应速率和良好的稳定性,在间氯硝基苯选择性加氢制备间氯苯胺利用领域具有广阔的应用。
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公开(公告)号:CN116764672A
公开(公告)日:2023-09-19
申请号:CN202210219258.5
申请日:2022-03-08
Applicant: 中国科学院大连化学物理研究所
IPC: B01J29/12 , C07C67/327 , C07C69/24 , C10L1/02
Abstract: 本发明公开了一种高效稳定的双功能催化剂及其在戊酸酯燃油分子制备反应中的应用,通过调控催化剂中引入稀土元素的比例实现对催化剂酸性的调节,从而在乙酰丙酸酯加氢制备戊酸酯的反应过程中,实现对目标产物戊酸酯选择性的定向调节;同时,稀土元素还对催化剂中分子筛骨架结构起到稳定作用,在双功能催化剂中添加合适比例的稀土元素可以延长催化剂的使用寿命。优选催化剂在乙酰丙酸乙酯加氢制备戊酸乙酯的反应中可以实现戊酸乙酯>80%的摩尔收率,催化剂可以连续稳定使用六次而不失活。
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公开(公告)号:CN113797965B
公开(公告)日:2023-02-28
申请号:CN202010555743.0
申请日:2020-06-17
Applicant: 中国科学院大连化学物理研究所
Abstract: 本发明提出一种分子筛晶体内封装高分散铜纳米颗粒的Cu@TS‑1催化剂的制备方法,首先在去离子水中加入硅源、模板剂、钛源和多元醇得到TS‑1分子筛前体,将铜盐和有机胺溶于去离子水得到铜金属前驱体,两者充分溶解后再混合均匀,经过晶化、高温焙烧和还原后得到封装铜纳米颗粒的TS‑1分子筛,即Cu@TS‑1。本发明采用四乙烯五胺与铜离子反应得到铜胺络合物,避免生成颗粒较大的氢氧化铜沉淀,并在晶化过程中将铜封装进入晶体内部,所得纳米颗粒尺寸在1.9纳米左右,高度分散在分子筛中,且一价铜比例明显多于零价铜。该制备方法简单易行,为制备精细铜‑分子筛催化剂提供了一种新的合成策略,具有较高的工业利用价值。
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公开(公告)号:CN112206812B
公开(公告)日:2022-06-03
申请号:CN201910625684.7
申请日:2019-07-11
Applicant: 中国科学院大连化学物理研究所
Abstract: 本发明提供一种金属改性孤立铁位点催化剂及其在甲烷低温氧化制甲醇反应中的应用,其可实现在低温条件下,甲烷直接氧化制备甲醇。所述催化剂由分子筛载体和负载在载体上改性组分以及活性组分三部分组成,改性组分为颗粒状物种,活性组分为单核铁物种。所述反应体系简单,使用低浓度的过氧化氢溶液作为氧化剂,相较于直接使用氧气或空气更为安全。本发明提供的催化剂使用非贵金属铜和铁,成本低廉,制备简单,应用于甲烷低温直接氧化制甲醇反应具有较高的甲醇产量和反应速率,在甲烷催化转化制甲醇利用领域具有广阔的应用。
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公开(公告)号:CN112108185B
公开(公告)日:2021-08-31
申请号:CN201910533820.X
申请日:2019-06-19
Applicant: 中国科学院大连化学物理研究所
Abstract: 本发明公开了一种孤立位点铁基催化剂的制备方法其制备方法简单,合成温度低于120℃,区别于其他方式中所需的大于500℃高温焙烧过程,大大的降低了能耗,为制备孤立位点催化剂提供了一种新的合成方法,具有较高的工业利用价值;本发明的催化剂可在较低能耗下催化甲烷氧化反应直接得到甲醇,催化过程具有较高的反应速率,其中甲醇生成的转换频率(Turnover frequency,TOF)可达52.275molCH3OH/molFe/h‑1,并且催化剂具有良好稳定性,经多次循环使用后,甲醇产量没有明显下降。
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公开(公告)号:CN109847740B
公开(公告)日:2021-06-11
申请号:CN201711234798.6
申请日:2017-11-30
Applicant: 中国科学院大连化学物理研究所
Abstract: 本发明涉及一种基于金属有机框架材料MIL‑53为催化剂载体前体负载型的高稳定高分散金属催化剂的制备方法‑调节剂一步合成法,该方法是在合成MIL‑53材料时加入活性组分金属前驱体,在原料液中加入调节剂A(A=盐酸,硫酸,硝酸,氨水,氢氧化钠,N,N‑二甲基甲酰胺,乙醇,甲醇中的一种),制备得到金属有机框架材料MIL‑53包覆金属的前体,得到M@MIL‑53‑A(M=Ru、Ir、Pt、Pd、Rh、Cu、Ni、Co金属中的一种或两种以上),而后经高温热处理,还原得到高稳定高分散M@B2O3@C(B=Fe,Al,Cr中的一种)催化剂。调节剂的引入促进了金属在载体上的均匀分散,并且金属在高温的焙烧下也不易烧结,该负载型金属催化剂的高分散性以及高稳定性对催化剂的实际应用,均具有非常高的工业价值。
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