本发明属于光催化材料设计领域，具体涉及一种高结晶氮化碳/硫化铟复合材料及其制备方法和应用。所述制备方法采用以下步骤：将三聚氰胺加热，保温，冷却后得到氮化碳粉体；取所述氮化碳粉体，硫氰酸钾和无水氯化铟，研磨，在惰性气氛下进行煅烧，再经清洗，分离，干燥，得到所述高结晶氮化碳/硫化铟复合材料。本发明提供的制备方法实现氮化碳晶相与半导体复合的同步调控，具有合成工艺简单及原料易得等优点，有利于大规模工业化生产。所述高结晶氮化碳/硫化铟复合材料具有良好的光催化活性，可用于光催化合成双氧水，具有重要的应用价值。