本发明属于环境保护技术领域，具体涉及一种含碳纳米管双活性脱硫剂的制备方法。本发明所述的制备方法是在羧基上键和了氮氧自由基进行表面改性来提高碳纳米管在溶液中的分散性能，所述羧基化碳纳米管是羧基化多壁碳纳米管或羧基化单壁碳纳米管。制得的脱硫剂可循环使用，简化了催化氧化工艺，降低了生产成本；对噻吩均具有明显的降解作用，且毒性低，产品纯度高，脱硫效率达到90%以上，可达到深度脱硫，可广泛用于在原油的重质化以及重油的深度加工过程中。