本发明属于光电子能谱技术领域，特别涉及基于高次谐波产生的时间分辨角分辨紫外光电子能谱装置。包括光学平台光路、产生腔体、选择腔体以及复合腔体。光路部分包括用来产生极紫外光源的驱动激光光路和时间分辨光电子能谱实验中的泵浦光光路，泵浦光光路经过电动线性平移台上的直角反射镜，可精确改变光路光程；高次谐波产生腔体，在该腔体中，超强激光聚焦到氩气气体靶上，产生不同级次的高次谐波；高次谐波选择腔体，通过多层镀膜的极紫外反射镜来选择并聚焦能量为42eV的第二十七次谐波；复合腔体引入泵浦光，并使泵浦光与极紫外光源近共线的入射至样品表面。本发明实现了固体表界面时间分辨角分辨极紫外光电子能谱的测量。