本发明属于提高材料性能的方法，具体涉及一种提高有机‑无机杂化钙钛矿太阳能电池开路电压的方法。在有机‑无机杂化钙钛矿前驱体中加入双官能团聚合物；或，在形成的有机‑无机杂化钙钛矿薄膜后于其表面形成含双官能团聚合物的薄层；其中，双官能团聚合物为侧链同时含有能够钝化正电性缺陷和负电性缺陷的基团的双官能团聚合物。本发明通过在钙钛矿薄膜中引入双官能团聚合物，可有效对钙钛矿多晶薄膜中正电性和负电性的晶界缺陷同时进行钝化，降低深能级缺陷浓度，减少载流子复合几率，提高钙钛矿太阳能电池器件的开路电压。所采用的材料成本较低，在工艺上容易实现。